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《ACS Materials Letters》刊发郝跃院士团队常晶晶教授研究成果

日期:2023-06-26 16:33 点击量:

近年来,钙钛矿半导体材料在光电领域的应用迅速增长,成为了一个备受关注的研究方向。这主要得益于其高光电转换效率、高灵敏度和高稳定性等优点,使其在各个应用领域得到广泛的应用。相比于有机无机杂化钙钛矿光电器件存在稳定性和明显的离子迁移等问题,全无机钙钛矿光电器件成为了一个备受关注的研究领域。其中, CsPbBr3钙钛矿的薄膜质量常常受制于0D Cs4PbBr62D CsPb2Br5的衍生相,进而降低薄膜的光电性质。

光电器件的性能受到Cs-Pb-Br化合物相组成的影响,其中CsPbBr3Cs4PbBr6CsPb2Br5是最为常见的三种组分。在CsPbBr3制备过程中,由于各种因素的影响,通常会出现一定数量的Cs4PbBr6CsPb2Br5等杂质相,影响CsPbBr3的质量和性能。为了解决这一问题,bat365官网登录入口的常晶晶教授团队提出了一种新的制备高纯相全无机钙钛矿的方法:通过使用CsBr/甲醇溶液处理CsPbBr3薄膜,抑制杂质相的形成,并减少表面缺陷 (1a)。理论计算和实验表明,适当的CsBr/甲醇处理可以有效地抑制Cs4PbBr6的形成,进一步修复钙钛矿表面的缺陷,提高光电性能(图1)。所制备的无空穴传输层光伏电池实现了10.67%的最高效率,具有1.54 V的开路电压和良好的长期稳定性。这些研究成果为精确控制钙钛矿材料相变和表面性质提供了新的思路,有望为CsPbBr3基光电器件的开发和应用带来更多的帮助。

研究表明,通过分析薄膜质量证明了CsBr处理可以明显改善CsPbBr3薄膜的质量(图1)。这种优化的制备方法可以提高器件的性能,有望在未来的光电器件应用中发挥重要作用。

1(a) CsPbBr3薄膜的制备工艺。PbBr2CsPbBr3CsPbBr3/CsBr薄膜的(b) AFM图像、(b) 水接触角(插图)以及(c)俯视图SEM图像。

通过模拟在不同前驱体配比和溶剂的条件下制备钙钛矿材料CsPbBr3,研究CsBr/CH3OH钝化对抑制CsPbBr3相变的作用。采用密度泛函理论(DFT)计算方法,计算了CsPbBr3的三种不同前驱体配比的形成能(ΔH:图2a)。结果显示,在CsBrCsBr∙H2O体系中,CsPbBr3可以在室温下自发形成,而在CsBr∙24CH3OH体系中,则相对难以形成。此外,实验结果表明,CsBr/CH3OH可以有效地抑制CsPbBr30D Cs4PbBr6的相变,而CsBr∙H2O体系则不同。最终,采用优化的溶液旋涂方法,成功避免了CsPbBr30D Cs4PbBr6的相变。这一研究结果对于提高钙钛矿材料的制备工艺和性能具有重要的理论和实践意义。

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2:基于DFT计算的CsPbBr3制备过程中相变过程。(a)  CsPbBr3在三种前驱体配比下的形成能 (ΔHs)(b) Cs2PbBr5CsPbBr3Cs4PbBr6之间的相转换。 (c) 衍生相 (CsPb2Br5/Cs4PbBr6) CsPbBr3相的形成示意图。

紫外光电子能谱(UPS)确定了处理后CsPbBr3的费米能级与价带之间的差距减小,表明处理后表面更易于从价带中提取空穴,进而CsPbBr3/CsBr薄膜的电阻和电流密度也得到了提高,有利于光生电子和空穴在界面处的抽取。研究结果显示,在CsPbBr3薄膜上添加CsBr/CH3OH晶体调控层后,界面质量得到显著提高,从而实现了较高的光电流密度。电容-电压(C-V)特性、电化学阻抗谱(EIS)和空间限制电流(SCLC)显示,经优化处理的CsPbBr3PSCs具有更高的内建电势、更快的电荷转移速率和较低的缺陷密度。

3(a) CsPbBr3CsPbBr3/CsBr薄膜的稳态PL(b) TR-PL(c) UPS(d) CsPbBr3CsPbBr3/CsBr薄膜的能级示意图。(f) CsPbBr3CsPbBr3/CsBrPSCs的能级转移示意图。(f) CsBr/CH3OH处理后的的钙钛矿表面可作为空穴输运通道的示意图。

该研究成果题为“Crystallization Dynamic Control of Perovskite Films with Suppressed Phase Transition and Reduced Defects for High Efficient and Stable All-Inorganic Perovskite Solar Cells”,发表在ACS Materials Letters (中科院一区,IF11.17)期刊上。常晶晶教授,林珍华教授以及郭立新教授为该论文的共同通讯作者,张思玉博士后为论文第一作者。该研究得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国博后科学基金以及bat365官网登录入口创新基金等科研项目的资助。论文链接为:

https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.3c00275

 

 


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